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科研成果

我院王喜庆课题组在合成α-烯烃的生物催化剂OleTJE的工程化改造方面的研究取得重大进展
发布日期:2018-05-30浏览次数:字号:[ ]
 

       近日,国际著名期刊《ACS Catalysis》在线发表了王喜庆课题组有关合成α-烯烃的生物催化剂OleTJE的工程化改造的研究论文“An Engineered Self-Sufficient Biocatalyst Enables Scalable Production of Linear α-Olefins from Carboxylic Acids https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.8b01313)。我院硕士研究生陆晨、沈枫林为该论文的共同第一作者,王喜庆副教授、斯坦福大学白文举博士为共同通讯作者,扬州大学为第一完成单位。该杂志2017年影响因子为10.6,为中科院JCR化学一区Top期刊。此成果为王喜庆副教授与白文举博士在生物化学方面的再次合作,去年二人以共同通讯作者在国际权威期刊《Nature Product Reports》(2017年影响因子为11.0,中科院JCR化学一区Top期刊)以封面文章发表名为“Appreciation of Symmetry in Natural Product Synthesis”的综述一篇。

线性ɑ-烯烃是理想的下一代能源物质,并且是重要的工业原料,但其生产目前严重依赖不可再生的石油工业。日益减少的化石能源储备、乙烯聚合工业在生产奇数碳链烯烃的空白、化学合成方法的极端条件、高能耗和废料污染要求人类寻找可再生的烯烃生产途径。以自然界中丰富储备且生物体可合成的脂肪酸为原料通过脱羧作用合成线性ɑ-烯烃是更为直接和便捷的方法。

该课题组将脂肪酸氧化脱羧生成ɑ-烯烃的脂肪酸脱羧酶OleTJE与巨大芽孢杆菌脂肪酸羟基化酶P450BM3的还原结构域相融合,构建了一个具有兼容的电子传递系统的新型融合蛋白OleT-BM3R。这样使脂肪酸氧化脱羧生成ɑ-烯烃的反应能够摆脱对H2O2的依赖,通过自身的电子传递系统,利用O2为氧化剂,NADPH为电子供体,在环保的水溶液中,在温和的环境温度下进行。同时将基于亚磷酸脱氢酶的NADPH再生系统耦合到反应中,可以以廉价的亚磷酸钠为最终的电子来源,克服了NADPH价格昂贵的限制。新的融合蛋白较其他体系具有反应体系简单、反应活性高、反应底物范围宽(饱和脂肪酸C4-C20,以及末端带不同官能团的羧酸如:双键、苯环、环烷基、酮、醛、卤素、羟基、双羧酸等)等优点。同时该酶具有良好的稳定性并且在极少的催化剂的用量下得到较高的烯烃产率。此外,含有该酶的发酵液在不加入NADPH的反应体系中就能直接催化脂肪酸脱羧。上述特质显示了该融合蛋白在生物能源和工业生产方面巨大的应用前景。目前该合作组仍在研究寻求对该融合蛋白的进一步改造。

        王喜庆课题组的研究受到国家自然科学基金、江苏省自然科学基金、江苏省高校自然科学基金、江苏省双创人才计划、扬州市绿扬金凤计划以及扬州大学高端人才支持计划的资助。

 

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